Ons dagelijks leven staat bol van elektrochemische apparaten: batterijen, elektrochemische condensatoren, brandstofcellen, elektrochrome ramen en displays, zonnepanelen van Grätzel, .... De vraag naar conventionele elektrochemische apparaten neemt in snel tempo toe. De wereldwijde markt voor lithium-ionbatterijen werd bijvoorbeeld gewaardeerd op 22,8 miljard USD in 2016 en zou naar verwachting in 2025 93,1 miljard USD bedragen. Evenzo zal de markt voor supercapacitors in 2022 groeien naar 2,18 miljard USD, met een jaarlijks groeipercentage van 21% tussen 2016 en 2022 (568,2 miljoen USD in 2015). In de toekomst zullen, gezien de huidige drukte in hernieuwbare energiesystemen en de dringende mondiale CO2-emissiereducties, elektrochemische apparaten zoals metaal-lucht en metaal-zwavelbatterijen, natriumbatterijen, watersplitsende elektrolyse en elektrochemische synthese cellen blijven groeien. Met het oog hierop is er een sterke vraag naar efficiëntere elektrochemische apparaten. De kern van alle elektrochemische apparaten zijn hun elektroden, en daarom wordt de prestatie van deze apparaten grotendeels bepaald door deze elektroden. De prestaties van deze elektroden zijn op hun beurt afhankelijk van de elektro-activiteit van de elektrodematerialen en de technieken voor het voorbereiden van de elektroden. Aan de ene kant zijn de knelpunten van deze elektrochemische materialen de kinetisch trage multi-elektron overdrachtsreacties (bijv. Zuurstofreductiereactie voor brandstofcel en metaal-lucht batterij) en de hoge kosten van deze elektroactieve materialen (bijv. Pt voor zuurstofreductiereactie) ). Metaal-organische raamwerken (MOF's), opgebouwd uit metaalionen of clusters overbrugd door organische liganden, werden beschouwd als ideale zelfopofferende sjablonen voor metaal-koolstof nanomaterialen vanwege hun sterk geordende holtes, open kanalen en rationele samenstelling en structuur. Deze unieke kenmerken Met MOF's kunnen ze dienen als zowel sjabloon- als precursormaterialen (metaal en koolstof). Aan de andere kant omvat de conventionele techniek voor het bereiden van de elektroden verschillende tijdrovende stappen en toevoeging van polymeerbindmiddel, hetgeen het effectieve aantal actieve plaatsen vermindert en de kosten verhoogt. Naadloos kunnen elektroden de oplossing zijn voor bindmiddelproblemen. Daarom behandelt dit proefschrift deze twee aspecten, door de volgende taken:
(1) Constructie van effectieve en goedkope elektro-actieve materialen en toename van het aantal actieve sites per massa / volume van de elektrode: een reeks op BTC-linker gebaseerde MOF's worden ontworpen en voorbereid door de pijlers in deze MOF's te veranderen in werken als een modelplatform voor het onderzoeken van de invloed van MOF-eenheden (dwz organische liganden, metaaleenheden en interacties van deze twee delen) op belangrijke parameters van van MOF afgeleide materialen. Afhankelijk van het begrip van de invloed van MOF-eenheden op de belangrijkste parameters van van MOF afgeleide materialen, zijn geschikte elektroactieve materialen voor specifieke apparaten ontworpen.
(2) Onderzoek naar nieuwe methoden om samengestelde elektro-actieve materialen naadloos in elektroden te integreren: in-situ-synthese van uit MOF afgeleide materialen wordt ten zeerste aanbevolen voor elektrochemische (of foto-elektrische) apparaten, niet alleen vanwege de verbetering van de reactiviteit en eenvoudige recycling, maar ook om vermijd bindmiddel problemen. We hebben een universele strategie voorgesteld voor de in-situ synthese van koolstof-metaaloxide composiet elektrode door elektrodepositie.

Our daily life is rife with electrochemical devices: batteries, electrochemical capacitors, fuel cells, electrochromic windows and displays, Grätzel solar cells,…. The demand for conventional electrochemical devices keeps increasing at a fast pace. For example, the global lithium-ion battery market was valued at 22.8 billion USD in 2016 and expected to reach 93.1 billion USD by 2025. Likewise, the supercapacitor market will grow to 2.18 billion USD by 2022 at an annual growth rate of 21 % between 2016 and 2022 (568.2 Million USD in 2015). In the future, considering the current rush in renewable energy systems and the pressing global CO2 emission reductions, electrochemical devices such as , metal-air and metal-sulfur batteries, sodium batteries, water splitting electrolyzes and electrochemical synthesis cells will continue to grow. In view of this, there is a strong demand for more efficient electrochemical devices. The core of all electrochemical devices are their electrodes, and hence the performance of these devices is largely determined by these electrodes. The performance of these electrodes in turn depends on the electroactivity of the electrode materials and the techniques for preparing the electrodes. On the one hand, the bottlenecks of these electrochemical materials are the kinetically sluggish multi-electron transfer reactions (e.g oxygen reduction reaction for fuel cell and metal-air battery) and the high-cost of these electroactive materials (e.g Pt for oxygen reduction reaction). Metal-organic frameworks (MOFs), constructed from metal ions or clusters bridged by organic ligands, have been considered as ideal self-sacrificial templates for metal-carbon nanomaterials due to their highly ordered cavities, open channels and rational composition and structure These unique characteristics of MOFs allow them to serve as both template and precursor materials (metal and carbon). On the other hand, the conventional technique for preparing the electrodes involves several time-consuming steps and addition of polymer binder, which decreases the effective number of active sites and increases the cost. Seamlessly electrodes could be the solution for binder issues. Therefore, this PhD thesis addresses these two aspects, through the following tasks:

(1) Construction of effective and cheap electro-active materials and increase the number of active sites per mass/volume of electrode: A series of BTC linker based MOFs are designed and prepared by changing the pillars in these MOFs to works as a model platform for exploring the influence of MOF units (i.e. organic ligands, metal units and interactions of these two parts) on key parameters of MOF-derived materials. Depending on understanding the influence of MOF units on key parameters of MOF-derived materials, suitable electroactive materials for specific devices are designed.

(2) Investigation of new methods to seamlessly integrate composite electro-active materials into electrodes: In-situ synthesis of MOF derived materials is highly recommended for electrochemical (or photoelectric) devices not only because of the enhancement of reactivity and easy recycling but also to avoid binder issues. We proposed a universal strategy for the in-situ synthesis of carbon–metal oxide composite electrode by electrodeposition.